科技創新

山西煤化所分子篩形貌調控研究取得重要進展

發布時間:2022-02-22

  分子篩材料因具有獨特的孔道結構已被廣泛應用于石油化工、煤化工和精細化工等領域。在吸附分離和催化反應過程中表現出突出的擇形效應,對產物分布有重要的調控作用,因此,合理設計分子篩顆粒的形貌是提高分子篩吸附和催化性能的重要途徑,特別是將剛性的分子篩晶粒組裝成理想的分子篩顆粒形貌具有重要的應用價值。目前,分子篩晶粒的組裝研究集中在利用多頭胺季銨鹽和兩親性表面活性劑作模板劑誘導分子篩納米片組裝為具有介孔結構的顆粒。分子篩納米片表面過多的缺陷位導致形成的分子篩顆粒水熱穩定性較差。結晶完美的分子篩晶粒因剛性的骨架結構和表面Si-OH數量少,組裝困難,研發一種高效組裝分子篩完美晶粒的方法具有重要理論和實用價值。 

  近日,山西煤化所樊衛斌、董梅研究團隊利用乙二胺四乙酸(EDTA2-)與正丁胺(NBA+)作用形成的模板劑,不僅誘導了ZSM-5分子篩晶粒的晶化,而且推動了晶粒沿c軸方向組裝形成中空球形顆粒(見圖)。由于其豐富的介孔結構在甲醇制芳烴(MTA)反應中表現出高的選擇性和催化穩定性。在Silicalite-1/ZSM-5分子篩晶化過程中,通過在其晶粒(100)和(001)晶面選擇性吸附乙/丙醇,促進了(010)晶面硅羥基之間的脫水縮合反應,使分子篩晶粒沿b軸像搭積木一樣組裝為一維線性顆粒;在一維線性顆粒合成體系中加入苯甲醛,由于乙/丙醇分子對(001)晶面的穩定作用和苯甲醛、乙醇分子與水分子在(010)和(100)晶面的競爭吸附,導致晶粒沿ab軸組裝成二維平面顆粒;進而在合成體系中加入非離子性表面活性劑P123F127,其膠束在晶化過程的聚集誘導了二維分子篩顆粒發生交聯,形成三維層狀分子篩顆粒。與普通合成樣品相比,一維ZSM-5顆粒在二甲苯異構體擴散體系中,對二甲苯擴散系數提高了2.5倍,二維Silicalite-1分子篩顆粒在丁醇/水分離體系中,分離系數提高了45.3倍,三維層狀Silicalite-1分子篩顆粒在Beckmann重排反應中,催化活性提高了79%,穩定性也有所提高。這些成果發表在Science (2022, 375, 29), Chem. Soc. Rev. (2019, 48, 885-907)、ACS Appl. Mater. Interfaces (2021, 13, 58085-58095)、Chem. Commun. (2022, 58, 2041-2054)Catal. Sci. Technol. (2017, 7, 560-564)等國際期刊上。 

  該研究得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金、山西省人才創新項目的資助與支持。

 

(山西煤化所)


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